Viveu entre 1937 e 1984. Proveniente de uma família da alta burguesia, com antepassados aristocratas, era filho do médico Carlos Ary dos Santos e de Maria Bárbara de Miranda e Castro Pereira da Silva.

Estudou no Colégio de São João de Brito, em Lisboa, onde foi um dos primeiros alunos. Após a morte da mãe, vê publicados, pela mão de vários familiares, alguns dos seus poemas. Tinha catorze anos e viria, mais tarde, a rejeitar esse livro. Ary dos Santos revelaria verdadeiramente as suas qualidades poéticas em 1954, com dezasseis anos. Várias poesias suas integraram então a «Antologia do Prémio Almeida Garrett».

Pela mesma altura, incompatibilizado com o pai, abandona a casa da família. Para seu sustento económico exerce as mais variadas actividades, que passariam pela venda de máquinas para pastilhas elásticas, até ao trabalho numa empresa de publicidade. Não cessa de escrever e, entretanto, dá-se a sua estreia literária efectiva, com a publicação de «A Liturgia do Sangue» (1963). Em 1969 adere ao Partido Comunista Português, com o qual participa activamente nas sessões de poesia do então intitulado «Canto Livre Perseguido».

Através da música, chegará ao grande público, concorrendo por mais que uma vez ao Festival RTP da Canção, sob pseudónimo, como exigia o regulamento. Classificar-se-ia em primeiro lugar com as canções «Desfolhada Portuguesa» (1969), com interpretação de Simone de Oliveira, «Menina do Alto da Serra» (1971), interpretada por Tonicha, «Tourada» (1973), interpretada por Fernando Tordo e «Portugal no Coração» (1977), interpretada pelo grupo «Os Amigos».

Com Fernando Tordo, escreve mais de 100 poemas para canções do músico e o duo Tordo/Ary continua a ser, até hoje, um dos mais profícuos da História da Música Portuguesa. São de sua autoria canções intemporais como «Tourada», «Estrela da Tarde», «Cavalo à Solta», «Lisboa Menina e Moça», «O amigo que eu canto», «Café», «Dizer Que Sim à Vida» e «Rock Chock». Estas canções foram interpretadas por cantores como Fernando Tordo, Carlos do Carmo, Mariza, Amália Rodrigues, Mafalda Arnauth e Paulo de Carvalho.

Após o 25 de Abril, torna-se um activo dinamizador cultural da Esquerda, percorrendo o país. No Verão Quente de 1975, juntamente com militantes da UDP e de outras forças radicais, envolve-se no assalto à Embaixada de Espanha, em Lisboa.

Autor de mais de seiscentos poemas para canções, Ary dos Santos fez muitos amigos. Gravou, ele próprio, textos ou poemas com muitos outros autores e intérpretes. Notabilizou-se também como declamador, tendo gravado um duplo álbum contendo «O Sermão de Santo António aos Peixes», de Padre António Vieira.

À data da sua morte, tinha em preparação um livro de poemas intitulado «As Palavras das Cantigas», onde era seu propósito reunir os melhores poemas dos últimos quinze anos, e um outro intitulado «Estrada da Luz – Rua da Saudade», que pretendia ser uma autobiografia romanceada. Homem de forte personalidade e de apetites excessivos, grande fumador e bebedor, acabaria por adoecer de cirrose, vindo a morrer a 18 de Janeiro de 1984.

O seu nome foi dado a um largo do Bairro de Alfama, descerrando-se uma lápide evocativa na fachada da sua casa, na Rua da Saudade, onde viveu praticamente toda a sua vida. Ainda em 1984, foi lançada a obra «VIII Sonetos de Ary dos Santos», com um estudo sobre o autor de Manuel Gusmão e planeamento gráfico de Rogério Ribeiro, no decorrer de uma sessão na Sociedade Portuguesa de Autores, da qual o autor era membro. Em 1988, Fernando Tordo editou o disco «O Menino Ary dos Santos», com os poemas escritos por este na sua infância.

Hoje, o poeta do povo é reconhecido, pois a sua obra permanece na memória e, estranhamente, muitos dos seus poemas continuam actualizados.

A 04 de Outubro de 2004 foi feito Grande-Oficial da Ordem do Infante D. Henrique, a título póstumo.

Dois volumes de uma obra ao mesmo tempo popular e erudita, com iguais doses de amor e de luta.

Serei tudo o que disserem/ por temor ou negação:/ Demagogo mau profeta/ Falso médico ladrão/ Prostituta proxeneta/ Espoleta televisão./ Serei tudo o que disserem:/ Poeta castrado não!